دخل كارلوس كروش عالم التدريب مباشرة عن طريق إشتوريل كمساعد قبل أن يتدرج ويصبح مدربا لمنتخب الشباب عام 1989 ونجح في قيادة جيل يضم لويس فيجو وروي كوستا وغيرهم من نجوم البرتغال في التسعينات ومطلع الألفية للفوز بمونديال الشباب مرتين متتاليتين.
تحول بعدها لقيادة المنتخب الأول لكنه لم ينجح في الصعود لا ليورو 1992 أو مونديال 1994 ليرحل بعد ذلك .
عاد كيروش للمنتخبات من جديد ليدرب الإمارات ثم جنوب إفريقيا وقادهم للصعود إلى مونديال 2002 لكن الخلافات مع الاتحاد هناك جعلته يستقيل قبل كأس العالم.
عاد من جديد كيروش عام 2008 لتدريب المنتخبات ليتولى مسؤولية البرتغال عقب الفشل في يورو 2008 وصعد بهم للمونديال بعد الفوز على البوسنة في الملحق لكنه قدم أداء سيئا في البطولة بعد أن سجل في مباراة واحدة فقط من أصل 4 لعبها وكانت أمام كوريا الشمالية 7-0 لكنه تعادل مع كوت ديفوار والبرازيل سلبيا ليصعد ويواجه إسبانيا في دور الـ16 ويفوز الأخير بهدف ديفيد بيا.
لم يستمر كيروش طويلا بعد أن تمت إقالته عقب إهانته لجمعية مكافحة المنشطات ليتجه إلى المنتخب الإيراني.
نجح في قيادة المنتخب الإيرانى للتأهل إلى مونديال 2014 قبل أن يودع الدور الأول بالخسارة من البوسنة والأرجنتين والتعادل مع نيجيريا كما فشل في بلوغ نصف النهائي في كأس أمم آسيا مطلع 2015 بعد الخسارة المثيرة أمام العراق بركلات الترجيح 7-6 بعد أن تعادلا 3-3.
كيروش استمر في إيران، وتأهل مع المنتخب إلى كأس العالم 2018، رغم بداية تلك الرحلة بمتاعب بعد تقديم استقالته في 2015 بعد خلافات مع الاتحاد هناك.
ولكن البرتغالي استمر، وتأهل لكأس العالم دون هزيمة، بل فاز على المغرب في الجولة الأولى من كأس العالم، قبل أن يخسر من إسبانيا 1-0، ويقدم مباراة عظيمة أمام منتخب بلاده ويتعادل 1-1 في اللحظات الأخيرة، ولكن تعادل إسبانيا مع المغرب منعه من التأهل للدور الثاني.
استمر كيروش مع إيران بعد الأداء الجيد، وكان من المتوقع أن يحصد لإيران أول بطولة قارية منذ 1976 في كأس آسيا 2019 وكانت مسيرته مميزة إلى نصف النهائي حيث خسر من اليابان 3-0، وودع البطولة، وودع منتخب إيران بنهاية البطولة.
وفي فبراير 2019، تولى كيروش تدريب منتخب كولومبيا، ك أول مدرب أوروبي/إفريقي يقود منتخبا أمريكيا جنوبيا.
ومع كولومبيا، ودع كوبا أمريكا 2019 أمام تشيلي بركلات الترجيح، وبدأ التصفيات الحالية مع كولومبيا، وفاز على فنزويلا وتعادل مع تشيلي، لكنه خسر على أرضه من أوروجواي 3-0 ثم من الإكوادور 6-1، ليرحل من تدريب اللوس كافيتيروس في ديسمبر 2020.